远红外光在 8{\mu}m 至 240{\mu}m 宽波段驱动下的超宽带可见与红外光生成

最常用的非线性光学过程是将 1064nm 红外光转换为 532nm 绿光，如常见激光笔中所实现。然而，对未来应用更具意义的是生成宽光谱（即所谓超连续谱）的非线性光学过程。一个理想目标是生成覆盖整个可见范围（400-900nm）即白光的光谱。如今，白光生成通常在专门设计的光子光纤中通过高激光强度实现。但在先前研究中，我们表明 $(PhSn)_4S_6$ 团簇分子的非晶粉末在被低强度近红外光照射时会产生白光。在本研究中，我们利用自由电子激光的中远红外辐射来研究同种分子。在 8 至 240$\mu$m 波长激发下均观察到白光生成。虽然发射辐射仅呈现轻微变化，其强度却强烈依赖于激发波长。我们随后将波长依赖的效率与该材料的红外吸收光谱相匹配。该比较显示：每当激发能引入分子振动时，生成的白光较少；对于所有其他波长，激发主要作用于电子系统。这表明电子系统与分子骨架在很大程度上是解耦的。我们的工作有助于理解 $(PhSn)_4S_6$ 团簇分子中白光生成背后的非线性过程，此外也展示了该材料在需要宽激光光谱的应用中的高潜力。