识别单原子催化剂在硝酸还原反应中的催化描述子：一种可解释的机器学习方法

阐明准确刻画典型催化剂在各种重要异构催化反应中结构-活性关系的催化描述子，对设计高效催化系统至关重要。本文采用可解释的机器学习技术，用于识别掌控硝酸还原反应 ($\rm NO_3RR$) 活性的关键因素，这些因素跨 286 个单原子催化剂（SACs）进行研究，其活性位点锚定在双空位 $\rm BC_3$ 单层上。通过基于 SHAP（Shapley Additive Explanations）的分析，保持可靠的预测精度，我们量化地表明，优异的 $\rm NO_3RR$ 活性源于三个关键因素之间精妙的平衡：低 $\rm N_V$、适度的 $\rm D_N$ 以及特定的掺杂模式。基于这些洞见，我们建立了一个描述子 ($\psi$)，该描述子整合了内在催化属性和中间体 O-N-H 角 ($\theta$)，有效捕捉了潜在的结构-活性关系。指导我们进一步识别了 16 个有前景的催化剂，预测其低限制电位 ($U_{\rm L}$)。重要的是，这些催化剂由成本效益高的非贵金属元素组成，预计能够超越大多数已报道的催化剂，其中最佳表现者 Ti-V-1N1 预计具有极低的 $U_{\rm L}$ 为 $-0.10$ V。