主族金属元素作为单原子催化剂中有前景的活性中心
材料科学
2021-11-18 v2
摘要
当前单原子催化剂(SACs)的研究 exclusively 聚焦于以非金属或过渡金属原子为活性中心，而采用主族金属元素似乎被排除，因为其离域的s/p带易于在与吸附质相互作用时产生宽化的共振。此处，我们利用高通量第一性原理计算研究Mg、Al和Ga可能掺入形成基于石墨烯的SACs用于NO还原反应(NORR)制NH3。采用合理设计的四步流程，对51个具有不同金属配位环境的SAC候选者进行了计算筛选，得到6个具有高催化活性和NORR选择性的SACs。其性能由主族金属s/p带填充的调控所解释。NO的吸附自由能被认为是此类SACs的有效描述符。所揭示的潜在物理机制普遍适用于其他主族金属SACs。这些基础见解将SACs扩展至主族金属元素。
引用
@article{arxiv.2110.01947,
title = {Main-Group Metal Elements as Promising Active Centers for Single-Atom Catalysts},
author = {Qian Wu and Baibiao Huang and Ying Dai and Thomas Heine and Yandong Ma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.01947},
year = {2021}
}