改性石墨烯表面单原子的反应性筛选——从形成与标度关系到催化活性
摘要
单原子催化剂（SACs）实现了催化剂利用的终极水平，使其成为当前研究的焦点。因此，理解它们对于开发新型高效催化体系至关重要。利用密度泛函理论计算，分析了由九种金属（Ni、Cu、Ru、Rh、Pd、Ag、Ir、Pt和Au）负载于四种不同载体（原始石墨烯、N掺杂和B掺杂石墨烯以及含单空位石墨烯）上构成的模型SACs。其中，仅含单空位的石墨烯能够形成在电催化苛刻条件下对团聚和溶解稳定的SACs。使用原子吸附质（氢及A = C、N、O和S）和分子吸附质（AHx，根据A取x = 1、2、3或4）探测模型SACs的反应性，本研究共包含近600个不同体系。证实了模型SACs上A与AHx吸附能之间的标度关系。然而，对于CH3的情况该标度关系被打破。在原始、N掺杂和B掺杂石墨烯负载的金属SAs上，原子与分子吸附质的吸附能之间也存在明显标度关系，这源于这些载体上SAs相似的电子结构。利用所得数据，我们分析了模型SACs上的析氢反应。仅M@石墨烯空位体系（除Ag和Au外）在高酸溶液析氢条件下稳定。讨论了额外的界面效应，并指出研究SACs与分子物种相互作用时需要恰当的理论处理。
引用
@article{arxiv.2101.02922,
title = {Reactivity screening of single atoms on modified graphene surface -- From formation and scaling relations to catalytic activity},
author = {Aleksandar Z. Jovanović and Slavko V. Mentus and Natalia V. Skorodumova and Igor A. Pašti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2101.02922},
year = {2021}
}
备注
This is the pre-peer reviewed version of the following article: Jovanovi\'c et al., Adv. Mater. Interfaces 2020, 2001814, which has been published in final form at https://doi.org/10.1002/admi.202001814. The main text and supplementary information, 23 figures, 8 tables, 46 references, 41 pages in total