单原子合金活性位点周围吸附能的周期性趋势
材料科学
2021-10-12 v1
摘要
单原子合金（SAAs）是一类特殊的合金表面催化剂，在较惰性金属主体中提供明确、孤立的活性位点。掺杂位点通常被假定对主体金属性质影响甚微或无影响，且化学反应物与产物往返掺杂位点的传输通常被假定为容易进行。此处，通过密度泛函理论计算与表面科学实验，我们识别了 SAA 表面上的一个新物理效应：在反应性掺杂位点周界内的主体位点上，吸附被去稳定化至多 300 meV。我们确定了该行为的周期性趋势，并展示了针对一系列吸附质及主体与掺杂金属组合、围绕反应性位点的排斥区。实验证实了 RhCu SAA 上 CO 向掺杂位点扩散的势垒增大。该效应为理解并设计周围具有可调能量景观的活性位点提供了新可能。
引用
@article{arxiv.2110.05363,
title = {Periodic Trends in Adsorption Energies Around Single-Atom Alloy Active Sites},
author = {Julia Schumann and Yutian Bao and Ryan T. Hannagan and E. Charles H. Sykes and Michail Stamatakis and Angelos Michaelides},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.05363},
year = {2021}
}
备注
25 pages, 5 figures; Accepted in The Journal of Physical Chemistry Letters