负载于异质固体基底上低配位原子作为单原子催化剂模型的反应活性研究
材料科学
2019-10-29 v1
摘要
催化已通过依赖不同催化体系的诸多技术工艺进入日常生活。对此类体系日益增长的需求要求对其昂贵组分（如贵金属催化剂）的使用进行合理化。因此，一种贵金属浓度低且其中每个贵金属原子均具有活性的催化剂将实现尽可能低的价格。然而，针对此类低配位负载原子尚未建立反应活性描述符。利用 DFT 计算，我们考虑了三种不同的体系作为单原子催化剂的模型。我们研究了负载于 MgO(001) 上的 Ru、Rh、Pd、Ir 和 Pt 的单原子及双金属二聚体，负载于 Mo(001) 支撑薄膜（NaF、MgO 和 ScN）上的 Cu 吸附原子，以及氧化石墨烯表面的单个 Pt 吸附原子。这些金属原子的反应活性通过 CO 进行探测。在每种情况下，我们都观察到通过给体-反馈机制发生的相互作用。在某些情形中，CO 吸附能可与 d 带中心位置及吸附原子电荷相关联。d 带中心位置较高且电荷较少的负载单原子对 CO 的束缚更弱。此外，在某些情况下，与基底结合较弱的金属原子对 CO 的结合更强。结果表明，为异质基底上的单个金属原子确定通用活性描述符是一项困难的任务，不存在唯一解。不过，研究也表明，吸附原子的稳定性及其对基底的强锚定是基于描述符搜索新型单原子催化剂应用的先决条件。
引用
@article{arxiv.1910.12145,
title = {On the reactivity of low coordinated atoms on foreign solid substrates as models of single atom catalysts},
author = {A. S. Dobrota and I. A. Pašti and A. Z. Jovanović and B. Johansson and N. V. Skorodumova},
journal= {arXiv preprint arXiv:1910.12145},
year = {2019}
}
备注
19 pages, 6 figures, 66 references