单原子催化剂基底上的吸附原子与纳米颗粒动力学
材料科学
2022-07-21 v1 计算物理
摘要
单原子催化剂是一类重要且不断增长的异相催化剂家族。近期研究表明，除单原子活性位点所提供的宝贵催化性质外，催化剂基底上单原子位点的存在可能显著影响与金属单原子共存的负载型金属纳米颗粒的种群。对铈基单原子催化剂在氧化或还原气氛中的处理已被证明可精确实验控制负载 Pt 纳米颗粒的尺寸，并相应控制催化剂活性与稳定性。基于专门的表面科学实验、第一性原理计算与动力学蒙特卡洛模拟，我们证明铈表面 Pt 纳米颗粒种群的形态是 Pt 单原子位点与 Pt 纳米颗粒之间争夺 Pt 原子的竞争结果。在氧化气氛中，Pt 单原子位点对单个 Pt 原子提供强键合，Pt 纳米颗粒收缩。在还原气氛中，Pt 单原子位点被清空，Pt 纳米颗粒生长。我们提出了铈基底上 Pt 再分散与粗化的通用模型。我们的模型为单原子催化剂在稳态或交替氧化/还原气氛下观察到的多种金属纳米颗粒动态过程提供了统一的原子层面解释，并可对单原子催化剂基底上纳米颗粒系综免于奥斯特瓦尔德熟化（Ostwald ripening）的条件进行分类。
引用
@article{arxiv.2207.09749,
title = {Adatom and nanoparticle dynamics on single-atom catalyst substrates},
author = {Matteo Farnesi Camellone and Filip Dvořák and Mykhailo Vorokhta and Andrii Tovt and Ivan Khalakhan and Viktor Johánek and Tomáš Skála and Iva Matolínová and Stefano Fabris and Josef Mysliveček},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.09749},
year = {2022}
}