Digging its own Site: Linear Coordination Stabilizes a Pt1/Fe2O3 Single-Atom Catalyst
材料科学
2025-01-09 v1
摘要
确定单原子催化剂(SACs)活性位点的局部配位是可靠建模的前提。获取此类信息在粉末基系统中十分困难，因此强调基于理想低指数面支持材料的密度泛函理论计算。在本工作中，我们研究Pt原子如何与Fe2O3的(1-102)面结合，这是SAC中常见的支撑材料。通过结合扫描 tunneling 显微镜(STM)、X射线光电子能谱(XPS)和广泛的计算进化搜索，我们发现Pt原子显著重新配置支撑晶格以促进与表面氧原子的准线性配位。尽管破坏了三个表面Fe-O键，但这种几何构型相对于包含未受扰动支撑的最佳配置高出0.84 eV。我们认为，线性O-Pt-O配置在反应性Pt基SAC系统中很常见，因为它在热力学稳定性与气相反应物吸附能力之间取得平衡，表明在单原子催化中确定真实活性位点几何结构的广泛结构搜索可能是必要的。
引用
@article{arxiv.2406.18525,
title = {Digging its own Site: Linear Coordination Stabilizes a Pt1/Fe2O3 Single-Atom Catalyst},
author = {Ali Rafsanjani-Abbasi and Florian Buchner and Faith J. Lewis and Lena Puntscher and Florian Kraushofer and Panukorn Sombut and Moritz Eder and Jiri Pavelec and Erik Rheinfrank and Giada Franceschi and Viktor C. Birschitzky and Michele Riva and Cesare Franchini and Michael Schmid and Ulrike Diebold and Matthias Meier and Georg K. H. Madsen and Gareth S. Parkinson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.18525},
year = {2025}
}