铂合金纳米催化剂在氧还原反应中的原子尺度 3D 结构动力学与功能衰减
材料科学
2025-08-29 v2 应用物理
摘要
铂基电催化剂因其优异的氧还原反应(ORR)活性而成为燃料电池的首选催化剂。为提高 ORR 性能和耐久性,广泛研究了过渡金属合金化、掺杂和形貌控制以优化 ORR 的三个关键支配因素:几何结构、局部化学和表面及次表面应变。然而,系统性优化仍不完整,因为需要对这些因素及其在电位循环中的动力学以及与 ORR 活性之间的关系进行原子尺度的理解。本文实现了神经网络辅助的原子电子断层扫描显微镜技术,用于测量 PtNi 合金催化剂的 3D 原子结构动力学及其对功能衰减的影响。我们的结果表明,PtNi 催化剂在循环过程中会发生形貌变化、表面合金化和应变松弛,而通过 Ga 掺杂可有效缓解这些现象。通过结合几何、局部化学和应变分析,我们计算了 ORR 活性在数千次循环中的变化,并观察到 Ga 掺杂导致初始活性更高且稳定性更佳。这些发现为理解 ORR 循环中 3D 原子结构动力学及其与活性之间的关系提供了路径,为系统性设计耐用且高效的纳米催化剂指明了方向。
引用
@article{arxiv.2411.01727,
title = {Atomic-scale 3D structural dynamics and functional degradation of Pt alloy nanocatalysts during the oxygen reduction reaction},
author = {Chaehwa Jeong and Juhyeok Lee and Hyesung Jo and KwangHo Lee and SangJae Lee and Colin Ophus and Peter Ercius and EunAe Cho and Yongsoo Yang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.01727},
year = {2025}
}
备注
66 pages, 4 main figures, 29 supplementary figures