探索双铁原子催化剂用于高效氮还原：结构与电子优化的综合研究
材料科学
2025-03-06 v1 化学物理
摘要
氮还原反应(NRR)作为一种高效且绿色的氨合成途径，在实现按需氨生产中起着关键作用。本研究提出了一种基于双铁原子位点和氮硼共掺杂石墨烯催化剂的新型设计概念，探索其在NRR中的高效性。通过调节N和B共掺杂比例，我们发现Fe2N3B@G催化剂在N2分子的吸附和氢化方面表现出显著活性，特别是在NRR远端路径上具有最低的自由能(0.32 eV)，展示了其优异的氮活化能力和NRR性能。计算的电子定域化函数、晶体轨道哈密顿布居和静电势图表明，Fe2N3B@G催化剂因N3B共掺杂诱导的Fe-Fe电子环境优化、Fe-N键强度调节以及N2断裂和氢化过程中的持续电子支持而改善了NRR动力学。特别是，机器学习分子动力学(MLMD)模拟被用于验证Fe2N3B@G催化剂在NRR中的高活性，结果表明Fe2N3B@G有效调节Fe-N键的电子密度，确保NH3分子的顺利生成和脱附，并避免与析氢反应(HER)的竞争。此外，Fe2N3B@G催化剂确定的更高HER过电位可有效抑制HER并增强NRR选择性。此外，Fe2N3B@G催化剂在MD模拟中表现出高达500 K的良好热稳定性，提供了实际应用的可行性。本研究展示了Fe2N3B@G在氮还原催化中的优异性能，并为通过共掺杂策略和深度电子环境调制进行原子催化剂设计提供了理论指导。
引用
@article{arxiv.2503.03427,
title = {Exploring Dual-Iron Atomic Catalysts for Efficient Nitrogen Reduction: A Comprehensive Study on Structural and Electronic Optimization},
author = {Zhe Zhang and Wenxin Ma and Jiajie Qiao and Xiaoliang Wu and Shaowen Yu and Weiye Hou and Xiang Huang and Rubin Huo and Hongbo Wu and Yusong Tu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.03427},
year = {2025}
}