基于机器学习势能的氮配位双原子氢演化反应电催化剂加速发现
材料科学
2026-05-29 v1
摘要
氢演化反应（HER）是可持续氢气生产的核心问题，氮配位双原子催化剂（DACs）提供了低成本实现贵金属活性的可行途径。然而，其巨大的组成与配位设计空间仍未被充分探索，因为大规模的密度泵函数理论（DFT）筛选代价过高。本文通过基于机器学习势能（MLP）对石墨烯上TM2@Nx-Gr DACs的HER图景进行映射， benchmarked against DFT，对23种过渡金属的20种氮配位构型进行筛选。中间配位（2N至4N）始终产生近最优的ΔGH*，如Ti2@2Na、Mn2@2Na、Fe2@2Na、Cu2@2Na、Rh2@2Na、Zr2@2Na、Zr2@2Nb、Zr2@2Nc、Nb2@2Nc、Zr2@2Nd、Mn2@2Ne、Mn2@2Nf、Ti2@3Na、Au2@3Na、Fe2@3Na、Pd2@3Nb、Rh2@3Nc、Rh2@3Nd、Au2@3Nd、V2@4Na、Ti2@4Nb、Pd2@4Nb、Ti2@4Nc、Cr2@4Nd、Ni2@4Nd、Cu2@4Nd等作为突出且可合成的候选材料，大多数材料表现为金属性或窄隙（<0.25 eV）特征。MLP在计算成本降低数量级的同时，达到接近DFT的精度，Gibbs吸附自由能平均绝对误差为80 meV，建立了基于MLP的筛选作为下一代催化剂发现的实用引擎。
关键词
引用
@article{arxiv.2605.29821,
title = {Accelerated Discovery of Nitrogen-Coordinated Dual-Atom Hydrogen Evolution Reaction Electrocatalysts via Machine Learning Potentials},
author = {Yanmei Zang and Hyun Gyu Park and Gi Beom Sim and Tae Hyeon Park and Ho Jin Lee and Xiaorong Zou and D. ChangMo Yang and Soohaeng Yoo Willow and Hye Jung Kim and Chang Woo Myung},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.29821},
year = {2026}
}
备注
Research article, 32 pages, 18 figures