利用结构无序：通过第一性原理模拟与机器学习势函数解析单层无定形碳的氢演化
材料科学
2026-05-11 v1
摘要
结构无序和缺陷配位在二维催化剂的氢演化反应(HER)中至关重要。无定形材料因其无序特性而具备对多种反应的催化适应性。在本工作中，研究了单层无定形碳(MAC)的HER活性，并与晶体碳衍生物如原始石墨烯(GE)和石墨烯衍生物进行比较。MAC由熔融-淬化模拟生成，呈现以主要为sp2和sp3碳构成的多样化框架，包含大量5、6、7元环。密度泛函理论(DFT)计算考察了每种材料中氢吸附的自由能变化。依据巴萨蒂原理，活性最佳时其吉布斯自由能(Delta GH)变化趋于零。晶体碳材料的活性位点有限，β-石墨烯的最佳Delta GH值为+0.34 eV。对MAC的吸附研究在30个独立局部环境中进行，分析了各结构属性随不同半径的变化。计算显示MAC的Delta GH分布范围为-0.02 eV至+1.35 eV。为评估MAC整个表面的活性，采用MACE MLIP基础模型进行微调，实现能量和力的最佳拟合分别为1.67 meV/原子和29.15 meV/A。MLIP预测的Delta GH值范围为-0.91 eV至+1.70 eV，约15%的位点具有小于+0.25 eV的值。特征分析表明，7元环、曲率和波纹高度可提升HER活性。我们的发现表明，通过精心优化局部特征，MAC可调谐以与贵金属催化剂竞争。
关键词
引用
@article{arxiv.2605.07670,
title = {Harnessing Structural Disorder: Unraveling Hydrogen Evolution in Monolayer Amorphous Carbon via First-Principles Simulations and Machine-Learned Potentials},
author = {Sreehari M S and Ashutosh Krishna Amaram and Raghavan Ranganathan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.07670},
year = {2026}
}