在超大面积 MoS$_{2}$ 单层基面上图案化边缘状缺陷并调控缺陷区域以用于析氢反应

MoS$_{2}$ 单层面向析氢的催化位点众所周知是空位与边缘状缺陷。然而，大多数缺陷工程途径仍极难控制 MoS$_{2}$ 单层基面上缺陷的位置、尺寸与缺陷区域。本工作首次报道了利用聚焦离子束（FIB）在超大面积支撑与自支撑 MoS$_{2}$ 单层上制备刻蚀阵列。通过调节 Ga+ 离子剂量，可将缺陷限制在刻蚀边缘附近或将其铺展于基面上的超大面积区域。利用一种保留催化位点的新方法制备微电极，测量了阵列面向析氢反应（HER）的电催化活性。我们证明，仅评估基面上的电化学活性可使过电位降低多达 290 mV。在 FIB 图案化自支撑 MoS$_{2}$ 单层上获得的高分辨透射电子显微镜图像揭示了非晶区的存在，X 射线光电子能谱表明这些区域存在硫过量。密度泛函理论计算确定了催化缺陷位点。我们的结果展示了对非晶-晶界表面边界的新理性控制，并为 MoS$_{2}$ 单层中的缺陷优化提供了未来见解。