通过分子束外延控制 Si 表面 Mo/MoS$_2$ 混合域以实现氢演化反应
材料科学
2026-04-01 v1
摘要
钼二硫化物 (MoS) 是一种典型的层状过渡金属化合物，其电催化性能受其晶体性、缺陷密度和电子导电性之间精细平衡的支配。本文我们报告了一项系统的分子束外延 (MBE) 研究，通过独立变化 annealing 温度、沉积循环数和 Mo/S 比例来控制 MoS 薄膜的结构和电子性质。成功的原子均匀 MoS 直接生长于 Si 基底上实现了强界面耦合和高效电荷转移，为实现半导体集成催化结构提供了可行路径。X 射线衍射、拉曼光谱和 X 射线吸收分析揭示，更高的 annealing 温度和过量沉积循环数会增强晶体性但降低边缘位点密度和电导率，导致 HER 活性下降。相比，intermediate 循环数和硫不足的生长条件产生由残余金属 Mo 和硫空位组成的异质结构，这些结构激活 otherwise 不活跃的基面并提供导电通路。这些工程化薄膜实现了最佳催化性能，在 -10 mA cm 时实现了 overpotential 低至 -0.33 V，电化学比表面积 (ECSA) 最高达 8.0 cm，质量基 turnover frequency 超过 23 mmol H g s，是配分 MoS 的 2 倍以上。我们的发现确立了硫计量和生长动力学作为调节 MBE 生长 MoS 中结构有序性和催化活性之间相互作用的强大杠杆，并指向更广泛的原子尺度工程层状催化剂的策略。
引用
@article{arxiv.2601.16738,
title = {Controlling Mixed Mo/MoS$_2$ Domains on Si by Molecular Beam Epitaxy for the Hydrogen Evolution Reaction},
author = {Eunseo Jeon and Vincent Masika Peheliwa and Marie Hrůzová Kratochvílová and Tim Verhagen and Yong-Kul Lee},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.16738},
year = {2026}
}