锚定在MoSi2N4单层上的过渡金属单原子作为高效析氢反应电催化剂

单原子催化剂因其高原子利用率和低催化剂成本的优势，被视为高效能量转换的一种有前景的方法。然而，寻找稳定的二维结构和高析氢反应(HER)性能是当前研究热点。本文基于第一性原理计算，确定了六种催化剂(TM@MoSi2N4，TM = Sc、Ti、V、Fe、Co和Ni)的HER性质，其由锚定在MoSi2N4单层上的过渡金属原子构成。结果表明，锚定TM原子后费米能级附近出现自旋极化态。因此，容纳氢的第一个可用未占据态的能级下降，调控了氢的成键强度。于是，单个过渡金属原子激活了MoSi2N4惰性基面的活性位点，成为适于HER的位点。基于${\Delta}G_{H*}$，还计算了相应催化体系的交换电流密度和火山图。其中，V@MoSi2N4(${\Delta}G_{H*}$ = -0.07 eV)和Ni@MoSi2N4(${\Delta}G_{H*}$ = 0.06 eV)体系显示出高效的HER性质。我们的研究证实过渡金属原子锚定是改善电催化性能的有效手段，且TM@MoSi2N4作为高效HER电催化剂具有实际应用潜力。