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具有高基面活性的自优化层状析氢催化剂

材料科学 2017-11-07 v1

摘要

氢是一种有前景的能量载体,也是许多工业化学过程的关键介质1。可持续制氢的一种方法是通过析氢反应 (HER),在该反应中,质子的电化学还原由合适的催化剂介导——传统上使用昂贵的铂族金属。规模化生产需要能够降低材料或加工成本,同时保持尽可能高活性的催化剂替代品。策略包括对 Pt 进行稀释合金化2,或使用较便宜的过渡金属合金、化合物或异质结构(例如 NiMo、金属磷化物、黄铁矿型硫化物、包覆金属纳米颗粒)3-5。最近,基于钼和钨的低成本层状过渡金属二硫属化物 (MX2)6 作为替代 HER 催化剂引起了广泛关注7-11。这些材料具有高的本征单活性位点 HER 活性;然而,一个重大挑战是活性位点密度有限,这些位点集中在层边缘8,10,11。在此,我们利用理论揭示了 MX2 表面催化活性的电子因素,并利用这一认识报道了第 5 族 MX2(H-TaS2 和 H-NbS2)电催化剂,其性能反而源自高活性的基面位点。除了优异的催化活性外,它们还表现出一种随着 HER 进行而优化其形态以增强电荷转移和活性位点可及性的不寻常能力。这带来了长循环寿命和有利于规模化加工的实际优势。由此产生的性能可与 Pt 相媲美,并超过了所有已报道的 MX2 候选材料。

关键词

引用

@article{arxiv.1608.05755,
  title  = {Self-optimizing layered hydrogen evolution catalyst with high basal-plane activity},
  author = {Yuanyue Liu and Jingjie Wu and Ken P. Hackenberg and Jing Zhang and Y. Morris Wang and Yingchao Yang and Kunttal Keyshar and Jing Gu and Tadashi Ogitsu and Robert Vajtai and Jun Lou and Pulickel M. Ajayan and Brandon C. Wood and Boris I. Yakobson},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1608.05755},
  year   = {2017}
}