Delafossite 氧化物中的理性应变工程用于酸性介质中高效析氢催化
化学物理
2021-04-01 v1 介观与纳米尺度物理
材料科学
摘要
设计可与铂竞争的析氢反应（HER）电催化剂，是使电转气技术具备经济可行性的突出挑战。在此，我们引入 delafossite 化合物 PdCrO、PdCoO 和 PtCoO 作为酸性介质中 HER 的新一类电催化剂。我们表明，在 PdCoO 中，固有应变的 Pd 金属亚晶格在还原条件下充当应变（达 +2.3%）富 Pd 覆盖层的外延模板。该表面修饰通过同时将交换电流密度 j 从 2 提升至 5 mA/cm 并将 Tafel 斜率降至 38 mV/decade，持续改善电催化活性，使得在 10 mA/cm 下过电位 < 15 mV，优于块体铂。活性的大幅提升归因于原位稳定的 -氢化钯相，其相对于纯钯或纳米结构钯具有显著增强的表面催化性质。这些发现说明了操作诱导的电溶解如何被用作自顶向下的设计概念，通过应变稳定形成的催化活性相来实现理性的表面与性质工程。
引用
@article{arxiv.1903.10576,
title = {Rational Strain Engineering in Delafossite Oxides for Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalysis in Acidic Media},
author = {Filip Podjaski and Daniel Weber and Siyuan Zhang and Leo Diehl and Roland Eger and Viola Duppel and Esther Alarcon-Llado and Gunther Richter and Frederik Haase and Anna Fontcuberta i Morral and Christina Scheu and Bettina V. Lotsch},
journal= {arXiv preprint arXiv:1903.10576},
year = {2021}
}