二维单层二碲化钼(IV) TMD：一种用于析氢反应的高效电催化剂

需要一种电催化剂来有效降低通过 $H_2$ 析出反应（HER）产生氢气的反应势垒。最近，二维过渡金属二硫族化物（2D TMDs），如纯二维单层 MoTe2 TMD，已成为 HER 的极具吸引力的材料。使用基于第一性原理的杂化 DFT-D 方法，我们在计算上设计了一种纯二维单层 MoTe2 TMD，并检查了其结构、电子特性及对 HER 的电催化效能。采用非周期性有限分子簇模型 Mo10Te21 系统探讨了 HER 的 Volmer-Heyrovsky 和 Volmer-Tafel 反应机制的可行性。对二维单层 MoTe2 TMD 上 HER 的溶剂相计算表明，该材料能够有效经历 Volmer-Heyrovsky 或 Volmer-Tafel 反应途径。这一结论得到了我们对 H*-迁移、Heyrovsky 和 Tafel 过渡态（TSs）确定的低反应势垒的支持，这些势垒分别约为 9.80、12.55 和 5.29 kcal.mol-1。这些结果突出了 MoTe2 TMD 作为有前景的 HER 电催化剂的潜在效用。纯二维单层 MoTe2 TMD 不同寻常的电催化活性体现在其显著降低反应势垒的能力，在 Heyrovsky 和 Tafel 反应步骤中实现了令人印象深刻的转换频率。此外，它表现出极低的 29.58 mV.dec-1 的 Tafel 斜率。有必要进一步探索其在电催化中的潜在应用。本研究为通过活性位点的原子调制增强 HER 电催化性能提供了有价值的见解，为设计先进的非贵金属无电催化剂铺平了道路。