用于析氢反应的过渡金属掺杂碳量子点催化剂的机器学习辅助设计与优化
化学物理
2022-10-27 v1 其他凝聚态物理
摘要
开发具有优异催化活性的低成本析氢反应 (HER) 催化剂以替代昂贵的贵金属基催化剂，对于实际的绿氢生产至关重要。提升无贵金属催化剂催化性能的一种流行策略是将储量丰富的过渡金属 (TM) 原子掺入纳米碳平台（如碳量子点 (CQDs)）中。尽管数据驱动的催化剂设计方法可以显著加速 TM 元素掺杂 CQD (M@CQD) 催化剂的理性设计，但它们要么受限于简化的理论模型，要么受限于实验数据生成的高昂成本和复杂性。在本研究中，我们提出了一种基于机器学习 (ML) 的有效且简便的 HER 催化剂设计策略，并使用电化学方法结合密度泛函理论 (DFT) 模拟对 ML 模型进行了验证。基于贝叶斯遗传算法 (BGA) ML 模型，提出了在三维还原氧化石墨烯 (3D rGO) 导体上的 Ni@CQD 催化剂，作为在催化剂负载量、电极类型、电解液温度和 pH 值等最佳条件下的最佳 HER 催化剂。我们通过电化学实验验证了 ML 结果，其中 Ni@CQD 催化剂表现出优异的 HER 活性，达到 10 mA cm-2 仅需 189 mV 的过电位，Tafel 斜率为 52 mV dec-1，并在酸性介质中具有出色的耐久性。我们期望该方法学以及 Ni@CQD 催化剂的优异性能，能够为商业应用中高活性电催化剂的理性设计提供有效途径。
引用
@article{arxiv.2210.14701,
title = {Machine Learning Assisted Design and Optimization of Transition Metal-Incorporated Carbon Quantum Dot Catalysts for Hydrogen Evolution Reaction},
author = {Duong Nguyen Nguyen and Min-Cheol Kim and Unbeom Baeck and Jaehyoung Lim and Namsoo Shin and Jaekook Kim and Heechae Choi and Ho Seok Park and Uk Sim and Jung Kyu Kim},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.14701},
year = {2022}
}