配位工程双原子催化剂用于整体水分解：基于常势第一性原理和机器学习的机理分析
材料科学
2026-05-04 v1
摘要
对于实现高效且经济的整体水分解，合理设计双功能电催化剂对于氢生成反应（HER）和氧生成反应（OER）至关重要。原子稀释的过渡金属催化剂，包括单原子催化剂和双原子催化剂（DACs），已成为具有代表性的异构催化剂，其中配位工程在调控催化性能中起决定性作用。本文中，我们使用以石墨为支撑的DACs（TM1TM2-C6-xNx）作为模型体系，探索了配位工程的双功能整体水分解电催化剂。通过调节C/N配位和双金属组合（Fe、Co、Ni和Cu），构建了228个结构。结合常电荷和常势密度泛函理论，结合质子-电子耦合传递（PCET）的动力学分析，筛选出24个高度活性候选物（TM1TM2为CoNi、CoCu和Co2），其混合C/N配位适用于OER。这些催化剂的过电位与Iridium dioxide相当，PCET势垒低于0.40 eV，其中22个也表现出高HER活性。机器学习揭示了清晰的配位依赖的结构-性能关系。这种双功能性源于配位工程，使可以同时优化OER中间体吸附和氢键强度。本工作确立了配位工程作为设计用于整体水分解的高性能双原子电催化剂的有效策略。
引用
@article{arxiv.2605.00609,
title = {Coordination Engineering of Dual-Atom Catalysts for Overall Water Splitting: Mechanistic Insights from Constant-Potential First-Principles and Machine Learning},
author = {Jiahang Li and Suhang Li and Chong Yan and Jiajun Yu and Qinzhuang Liu and Ruo-Ya Wang and Dongwei Ma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.00609},
year = {2026}
}