通过机器学习加速模拟对镍掺杂钛酸钡上析氧反应的机理认识

通过水电解产生氢气和氧气的电催化水分解，是生产可再生、无碳替代燃料的一种有前景的方法。然而，其广泛采用受到 Pt 阴极和 IrO$_{x}$/RuO$_{x}$ 阳极催化剂高成本的阻碍。在寻找具有成本效益的替代品的过程中，钛酸钡 (BaTiO$_{3}$) 已成为一种极具吸引力的候选材料。这种廉价、无毒的钙钛矿氧化物可以从地球上储量丰富的前驱体中合成，并且最近的研究表明它具有催化析氧反应 (OER) 的潜力。在这项工作中，我们使用元动力学 模拟探索了在显式水界面下原始和 Ni 掺杂 BaTiO$_{3}$ 的 OER 活性。为了实现高效且实用的 OER MetaD，我们开发了一种基于人工神经网络 (ANN) 的机器学习原子间势，实现了具有近 DFT 精度的大规模和长时间模拟。我们的模拟表明，Ni 掺杂增强了 BaTiO$_{3}$ 对 OER 的催化活性，这与实验观察结果一致，同时为这种增强提供了机理认识。