金属有机框架中氧析出电催化的热力学
化学物理
2015-10-19 v1
摘要
金属有机框架(MOFs)提供了一种多功能且可定制的材料平台，体现出许多用于光催化分解水的理想特性。本研究采用的方法是利用密度泛函理论(DFT)预测三种MOF功能化体系的氧析出反应(OER)的热力学能垒。本研究选用了Zr-MIL-125 MOF设计，其包含三种连接体设计：1,4-苯二甲酸酯(BDC)、氨基功能化BDC(BDC+NH2)和硝基功能化BDC(BDC+NO2)。该研究发现了均相平面催化剂热力学与基于MOF的热力学之间的几个关键差异，最显著的是反应位点的非唯一性或异质性。此外，发现MOF的功能化显著影响了氢过氧基结合能，这被证明是氧化物和MOF基催化剂的最大障碍。这两项发现均提供证据表明，阻碍平面均相催化剂的许多限制可通过基于MOF的催化剂克服。尽管本研究选定的MOF设计均未超越最先进的氧化物基催化剂，但BDC+NH2被证明是最佳的，其自发OER演化的预测过电势为3.03 eV。
引用
@article{arxiv.1510.04851,
title = {Thermodynamics of the Oxygen Evolution Electrocatalysis in Metal-Organic Frameworks},
author = {Terence Musho and Jiangtan Li and Nianqiang Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:1510.04851},
year = {2015}
}