考虑自旋的氧析出反应（OER）机理认识
材料科学
2020-04-14 v1
摘要
具有难以克服的高过电位的氧析出反应（OER）是可充电金属-空气电池、水电解系统和太阳能燃料器件的限速步骤。存在从自旋单重态 OH-/H2O 反应物到自旋三重态 O2 产物的自旋态转变，这一点尚未得到足够重视。在本展望中，我们尝试结合自旋属性回顾整个 OER 过程中的电子行为。无论不同电催化剂采用何种机制，例如吸附物演化机制（AEM）或晶格氧机制（LOM），其底层原理都是活性位点在 O=O 形成之前必须提取四个电子中三个自旋方向相同的电子。OER 的这种自旋敏感特性对电催化剂，尤其是自旋结构，叠加了额外的严格要求，以在界面处通过自旋选择补充快速电子转移并随后顺利传递。在优化迎合自旋敏感 OER 的几何与电子结构时，有必要意识到自旋、电荷、轨道和晶格之间的耦合。还简要讨论了一些自旋相关的物理性质，如（1）晶体场、（2）配位、（3）氧化、（4）成键、（5）eg 电子数、（6）电导率和（7）磁性。希望我们的展望能阐明 OER 缓慢动力学的潜在物理机制，为更有效的能量转换电催化剂设计提供合理指导。
引用
@article{arxiv.2004.05326,
title = {Understanding the mechanism of oxygen evolution reaction (OER) with the consideration of spin},
author = {Xiaoning Li and Zhenxiang Cheng and Xiaolin Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2004.05326},
year = {2020}
}