碱性介质中尖晶石金属氧化物的氧还原路径：一项实验支持的从头算研究
材料科学
2023-10-24 v1 化学物理
计算物理
摘要
无贵金属尖晶石氧化物电催化剂是碱性燃料电池中催化氧还原反应（ORR）的有前景候选者。在这项以理论驱动的研究中，我们联合使用密度泛函理论并辅以电化学测量，识别出立方 Co3O4 纳米颗粒电催化剂上 ORR 的一条新理论路径。该路径比先前模型更贴近实验结果。新路径采用裂解吸附物 *(OH)(O) 与 *(OH)(OH)，其通过氢键诱导旁观表面 *H。这导致起峰电位与实验值紧密吻合，而与保持吸附物完整并高估起峰电位达 0.7 V 的传统 ORR 路径形成鲜明对比。最后，我们引入电化学应变谱（ESS），一种突破性的应变分析技术。ESS 结合从头算计算与实验测量，以验证所提出的反应路径并定位决速步。
引用
@article{arxiv.2310.14377,
title = {The Oxygen Reduction Pathway for Spinel Metal Oxides in Alkaline Media: An Experimentally Supported Ab Initio Study},
author = {Colin R. Bundschu and Mahdi Ahmadi and Juan F. Méndez-Valderrama and Yao Yang and Héctor D. Abruña and Tomás A. Arias},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.14377},
year = {2023}
}