硼掺杂石墨烯作为燃料电池阴极氧还原反应的活性电催化剂
材料科学
2016-07-28 v1 化学物理
摘要
据报道，硼掺杂石墨烯是在起始电位 0.035 V 下工作的氧还原反应 (ORR) 最好的非金属掺杂石墨烯电催化剂 [JACS 136 (2014) 4394]。在本项 DFT 研究中，确定了可能反应路径上的中间体和过渡结构。讨论了 Langmuir-Hinschelwood 机制和 Eley-Rideal 机制。分子氧与带正电荷的 B 原子结合，形成开壳层端接双氧中间体。缔合路径比解离路径更有利。采用 N{\o}rskov 等人的方法 [JPC B 108 (2004) 17886]，在酸性和碱性条件下研究了四个还原步骤的自由能图。用 Pourbaix 图分析了 pH 值对还原中间体稳定性的影响。在 pH = 14 时，我们计算得到电化学 ORR 的起始电位值为 U = 0.05 V，这与碱性条件下的实验值非常吻合。
引用
@article{arxiv.1607.08180,
title = {Boron-Doped Graphene As Active Electrocatalyst For Oxygen Reduction Reaction At A Fuel-Cell Cathode},
author = {Gianluca Fazio and Lara Ferrighi and Cristiana Di Valentin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1607.08180},
year = {2016}
}