协同掺铌二维二硒化锆：一种高效的氧还原反应电催化剂
材料科学
2023-07-14 v1
摘要
开发高活性、低成本的阴极催化剂以促进电化学迟缓的氧还原反应（ORR）对实现燃料电池的商业应用十分重要。在此，我们采用色散修正的密度泛函理论（DFT-D）方法研究了二维单层掺 Nb 二硒化锆（2D Nb-ZrSe）对 ORR 的电催化活性。通过本研究，我们计算了 2D Nb-ZrSe 及 ORR 中间体的结构性质、电子性质和能量学，以分析 2D Nb-ZrSe 的电催化性能。电子性质计算表明，二维单层 ZrSe 具有 1.48 eV 的大带隙，不利于 ORR 机理。在掺入 Nb 后，电子带隙消失，2D Nb-ZrSe 表现为导体。我们研究了 ORR 可借以还原氧分子（O）的解离和缔合两条路径。我们的结果表明，在 2D Nb-ZrSe 表面进行 O 还原更有利的路径是 4e 缔合路径。通过计算机理（缔合与解离）的吉布斯自由能变化（{\Delta}G），我们探究了详细的 ORR 机理。所有 ORR 反应中间步骤在热力学上均稳定且能量有利。缔合路径的自由能分布图显示出自由能随反应步骤的下行行为，表明所有 ORR 中间结构对 4e 缔合路径均具有催化活性，且具备高 4e 还原路径选择性。因此，2D Nb-ZrSe 是一种有前景的 ORR 催化剂，可作为昂贵铂（Pt）的替代 ORR 催化剂。
引用
@article{arxiv.2307.06926,
title = {Synergistic Niobium Doped Two-Dimensional Zirconium Diselenide: An Efficient Electrocatalyst for O$_2$ Reduction Reaction},
author = {Ashok Singh and Srimanta Pakhira},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.06926},
year = {2023}
}