通过表面装饰提升 Pt 型电催化剂的氧化还原反应活性，以改善 OH 还原平衡并降低 H2O 吸附
化学物理
2025-09-12 v1
摘要
电化学能源和物质转换装置涉及复杂的电极工艺，特点是多步电荷转移、竞争反应路径以及多种中间体。这种复杂性使得提升电催化活性具有挑战性。当前主流策略通常致力于优化电催化剂的几何结构和电子结构，以将反应中间体的吸附能与活性维谷图的顶峰对齐。本研究表明，表面装饰可有效塑造 Pt 电极上氧化还原反应（ORR）的微观反应环境。通过在 Pt 表面施加部分疏水的 I* 覆盖层，我们能够位移 OH* 还原的平衡，同时削弱 H2O* 的吸附，从而显著提升 ORR 的动力学。结合原位扫描力显微镜（STM）和理论计算，本研究揭示了在被吸附的氟原子包围的疏水谷中形成的孤立 Pt2 表面单元。这种简约的 Pt2 活性单元相较于扩展的 Pt 表面具有显著更高的 ORR 活性。该策略为开发高效催化剂提供了可能，潜在应用于燃料电池技术和金属空气电池，并可推广至氨合成和 CO2 还原等其他电化学转换反应。
引用
@article{arxiv.2509.09357,
title = {Enhancing Oxygen Reduction Reaction on Pt-Based Electrocatalysts through Surface Decoration for Improved OH Reduction Equilibrium and Reduced H2O Adsorption},
author = {Yu-Jun Xu and Chiao-An Hsieh and Chen-Yu Zhang and Li-Dan Zhang and Han Tang and Lu-Lu Zhang and Jun Cai and Yan-Xia Chen and Shuehlin Yau and Zhi-Feng Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.09357},
year = {2025}
}