原子尺度的易变行为及其对活性的影响：CeO$_{2}$负载Pt催化剂上的CO氧化
材料科学
2021-04-05 v1
摘要
可还原氧化物是广泛使用的催化剂载体，可通过在金属-载体界面转移其晶格氧来提高氧化反应速度。界面氧化过程通常用Mars-van Krevelen机理来描述。然而，关于催化过程中界面的原子尺度结构及动态亚稳态（即易变行为）仍有许多悬而未决的问题。在此，我们采用像差校正原位电子显微镜来可视化CO氧化过程中Pt/CeO界面及附近发生的结构动力学。通过有限元模拟建立反应速率分析，将原子尺度结构观测与催化剂的CO氧化转换频率直接关联。我们表明，催化转换频率的增加与动态易变行为相关，该行为（a）使负载的Pt颗粒失稳，（b）标志着氧空位产生与湮灭速率的增强，以及（c）导致CeO载体表面应变增加并发生还原。总体而言，结果表明锚定Pt于载体的界面Pt-O-Ce键也参与了催化驱动的氧转移过程，并提示氧还原发生在高度还原的邻近CeO2表面，随后迁移至界面周长与CO反应。本文所述的原位电子显微镜方法应适用于大量纳米颗粒催化剂。该技术将能识别催化活性表面结构，并增强我们建立（动态）结构-活性关系的能力。
引用
@article{arxiv.2104.00821,
title = {Fluxional Behavior at the Atomic Level and its Impact on Activity: CO Oxidation over CeO$_{2}$-supported Pt Catalysts},
author = {Joshua L. Vincent and Peter A. Crozier},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.00821},
year = {2021}
}