CO2 在空气-水界面上的水化反应：一种表面介导的“内外”机制
化学物理
2025-07-08 v2 计算物理
摘要
了解 CO + HO 水化反应的机制对于 modeling 海洋酸化效应、实现新型碳储存解决方案，以及作为地球科学中的模型过程至关重要。虽然该反应在浓缩相中已被广泛研究，但其在空气-水界面上的机制仍不为人所知，这使得表面吸附 CO 对整体酸化反应的贡献尚不确定。本研究运用机器学习势能（训练至不同理论水平）从分子层面理解 CO 在空气-水界面上的水化反应。我们展示了界面反应遵循表面介导的“内外”机制：CO 扩散进入水相表面层，反应形成碳酸，然后从溶液中被排出。我们指出，该表面层提供类似 bulk 的溶剂环境，导致该 bulk 和界面过程的反应模式和自由能轮廓几乎相同。本研究揭示了一种新型非传统的反应机制，凸显了空气-水界面上分子反应位点的动态本质。bulk 和界面轮廓之间的相似性表明，CO 水化在这两种溶剂环境下都同样可行，且该额外的表面贡献可能显著增强酸化速率。
引用
@article{arxiv.2502.08348,
title = {CO2 Hydration at the Air-Water Interface: A Surface-Mediated 'In and Out' Mechanism},
author = {Samuel G. H. Brookes and Venkat Kapil and Angelos Michaelides and Christoph Schran},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.08348},
year = {2025}
}