MgO 氢化全分子水平理解——基于计算化学的方法
摘要
氧化镁（MgO）水化生成氢化镁（Mg(OH)）是一种基本的固体表面化学反应，具有重要的材料科学意义。然而，其从水分子吸附到Mg(OH) 核生长的分子水平机制尚不清晰，由于其复杂且多步骤的特性。本文基于结合势函数标度分子动力学模拟和第一性原理计算获得的 MgO/水界面结构，阐明了MgO水化的分子过程，无需对反应路径进行任何先验假设。结果表明，Mg 的溶解遵循解离式水分子吸附机制。我们发现，尽管从无缺陷的表面发起，此初始溶解仍可实现外热，平均活化能约为 12 kcal/mol。这种外热性质关键取决于所形成表面空位的稳定化，这通过吸附相邻表面氧原子上的质子实现。随后进一步的Mg溶解与质子渗入固体相关。此外，我们发现Mg(OH) 的核生长遵循溶解-沉淀机制，而非涉及直接异构转换的固态反应机制。在此过程中，Mg离子从表面迁移，形成作为Mg(OH) 核生长前体的无定形 Mg-OH 链。我们还表明，充足的水分子有助于形成更有序的晶体核。该计算研究提供了MgO水化全分子水平的理解，为阐明这类复杂多步骤固体表面化学反应的机制奠定了基础。
引用
@article{arxiv.2601.10186,
title = {Comprehensive Molecular-level Understanding of MgO Hydration through Computational Chemistry},
author = {Taichi Inagaki and Miho Hatanaka},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.10186},
year = {2026}
}
备注
This document is the unedited Author's version of a Submitted Manuscript subsequently accepted for publication in The Journal of Physical Chemistry C, copyright \c{opyright} American Chemical Society. To access the final edited and published work see https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5c06767