氢气水合物多占据构象的解离线及核化驱动力
软凝聚态物质
2026-01-27 v2
摘要
本文通过计算机模拟采用两种不同方法确定氢气（H）水合物的解离温度。两种情况下，水和H分子分别采用TIP4P/Ice模型和修改版Silvera和Goldman模型进行建模，Berthelot组合规则用于跨水-H相互作用进行了修改。第一种方法通过确定与H水合物接触的水相中H的溶解度（H--L相与L--L相之间），以及与纯H相接触的水相中H的溶解度（L--L相），在不同温度下进行。给定压力值后，两条溶解度曲线在交汇点（即三相平衡的温度 ）处相遇。据此确定185 MPa条件下H水合物的解离温度，结果与文献中先前报告的数据良好一致。我们还分析了sII水合物结构中D腔（小腔）和H腔（大腔）的多占据效应。我们得出结论，在185 MPa条件下，值对H水合物的占据情况影响甚微。通过分析溶解度曲线并进行额外的三相平衡涉及的bulk模拟，我们还确定了在185 MPa条件下作为超冷度和H水合物占据度函数的核化驱动力 。我们确定，热力学上最受青睐的H水合物占据形式为在D腔中占据1个H分子，在H腔中占据3个H分子（即1-3占据）。
引用
@article{arxiv.2512.22583,
title = {Dissociation Line and Driving Force for Nucleation of the Multiple Occupied Hydrogen Hydrate from Computer Simulation},
author = {Miguel J. Torrejon and S. Blazquez and Jesus Algaba and M. M. Conde and F. J. Blas},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.22583},
year = {2026}
}