从分子动力学仿真预测乙烷水合物的三相共存线

我们通过分子动力学仿真研究乙烷 (C$_2$H$_6$) 水合物的三相共存线。采用直接共存方法，在该框架下，在单个仿真盒中构建了 C$_2$H$_6$ sI 水合物、含水相和纯客体相，使其能够相互监测稳定性。通过分析势能随时间的演化，识别出在 1000至4000 bar 压力范围内，所有三相共存的平衡温度 (T$_3$)。仿真使用 GROMACS 软件包（版本 2016，双精度）在 $NPT$ ensemble 中进行。水和 C$_2$H$_6$ 分子分别采用 TIP4P/Ice 和 TraPPE-UA 模型表示，计算非键合相互作用时采用 Lorentz-Berthelot 合并规则。色散性 Lennard-Jones 和库仑相互作用截断于 1.6 nm，长程库仑相互作用通过粒子网格 Ewald 求和处理。预测的三相共存线在所调查的压力范围内与实验测量结果表现出良好的一致性。这些结果表明，直接共存方法结合 established 分子模型，对于再现在计算上鲜有关注的体系的水合物解离行为具有相当好的适用性。