甲烷 hydrate 三相平衡的有限尺寸效应. I

冷簇水合物在能源研究和环境应用中至关重要。理解其稳定性对于利用其潜力至关重要。本文采用直接共存仿真方法研究甲烷 hydrate 三相平衡温度 ($T_3$) 的有限尺寸效应。采用两种流行的水模型，TIP4P/Ice 和 TIP4P/2005，探索 various system sizes，通过变化 hydrate、液相和气相分子数量来实现。结果揭示，有限尺寸效应在确定 $T_3$ 中发挥关键作用。该研究包括九种配置，具有不同的 system sizes，表明较小的系统，特别是导致计量条件和气泡形成的系统，可能产生不准确的 $T_3$ 值。在较小的配置中观察到的液相中甲烷气泡的出现显著影响了系统的行为，并可能导致错误的温度估计。我们的发现揭示了通过直接共存仿真计算 $T_3$ 的有限尺寸效应，并阐明了两种模型的 system size 收敛性，为文献中发现的差异提供了解释。该结果深化了对气体 hydrate 相平衡的理解，并为该领域的未来研究提供了宝贵信息。