从分子动力学模拟计算 THF 氢气凝胶-水界面自由能

本文在 500 bar 条件下，通过分子动力学模拟确定了 THF 氢气凝胶-水界面自由能。采用将原有模积分技术扩展至处理氢气凝胶-流体界面的方法（Mold Integration-Host 方法）来计算界面能。水分子采用著名的 TIP4P/Ice 模型描述，THF 采用刚性版本的 TraPPE 模型描述。我们最近使用的两种模型组合能够准确描述 THF 氢气凝胶在广泛压力范围内的二相分解线 [J. Chem. Phys. 160, 164718 (2024)]。本文预测的 THF 氢气凝胶-水界面自由能与文献中唯一的实验数据进行了比较。获得的数值 $27(2)\,\text{mJ/m}^{2}$ 与文献中实验数据 $24(8)\,\text{mJ/m}^{2}$ 高度吻合。据我们所知，这是首次从计算机模拟中预测 THF 氢气凝胶-水界面自由能。本工作证明，模积分技术可可信地用于预测复杂结构（包括 exhibiting sI 和 sII 晶体结构的氢气凝胶）的固体-流体界面。