冰温对水冰光致脱附影响的分子动力学模拟
化学物理
2010-05-21 v1
摘要
利用分子动力学(MD)模拟和分析势能，研究了不同冰温下无定形水冰的紫外(UV)光解离。先前对10 K下无定形和结晶水冰的UV光解离的MD计算[S. Andersson et al., J. Chem. Phys. 124, 064715 (2006)]揭示，对于这两种类型的冰，H原子、OH和H2O的脱附是冰最上层光激发后最重要的过程。水的脱附要么通过重组水的直接脱附发生，要么在解离后，一个H原子将其部分动能转移给周围的一个水分子，从而将该分子从冰中踢出。我们展示了在10、20、30和90 K下无定形冰的UV光解离的MD模拟结果，以分析冰温对UV光解离过程的影响。计算了顶部四个单分子层中H2O光激发的脱附和俘获概率，主要结论与10 K的结果一致：脱附在顶层占主导，而俘获发生在冰的更深处。氢原子的光致脱附概率不依赖于冰温，但OH和H2O的光致脱附概率随冰温略有增加(~30%)。我们将总光致脱附概率(OH+H2O)与实验总光致脱附产额进行了比较，在两种情况下，概率都随冰温平稳上升。实验产额平均比我们的理论结果大3.8倍，这可以通过所研究的不同时间尺度和我们模型中的近似来解释。
引用
@article{arxiv.1005.3617,
title = {Molecular dynamics simulations of the ice temperature dependence of water ice photodesorption},
author = {C. Arasa and S. Andersson and H. M. Cuppen and E. F. van Dishoweck and G. -J. Kroes},
journal= {arXiv preprint arXiv:1005.3617},
year = {2010}
}
备注
39 pages, 6 figures