基于可扩展神经网络势的表面反应超热产物平衡动力学的第一性原理建模
材料科学
2023-04-24 v1 其他凝聚态物理
摘要
基于可扩展神经网络势，通过分子动力学模拟研究了 O2 在 Pd(100) 与 Pd(111) 表面解离后热氧原子的平衡动力学，该势函数可对 O2 与 O 同可变 Pd 超晶胞的相互作用进行第一性原理描述。我们发现，为准确描述解离后的平衡动力学，模拟晶胞长度必须超过平衡态氧吸附物最大距离的两倍。通过分析数百条具有适当初始采样的轨迹，Pd(111) 上平衡原子对的距离分布得到了很好复现。然而，我们在 Pd(100) 上的结果表明，先前预测的hot原子的弹道运动在理想条件下属罕见事件，而初始分子取向与表面热涨落会显著影响整体解离后动力学。在两表面上，解离氧原子主要停留于其初生位置，随后随机跨越附近的桥位。
引用
@article{arxiv.2304.10812,
title = {First-Principles Modeling of Equilibration Dynamics of Hyperthermal Products of Surface Reactions Using Scalable Neural Network Potential},
author = {Qidong Lin and Bin Jiang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.10812},
year = {2023}
}