利用环境扫描透射电子显微镜可视化纳米颗粒中铜与氧化亚铜的界面转变
化学物理
2017-05-18 v1
摘要
理解催化活性过渡金属纳米颗粒的氧化和还原机制对于改进其在多种化学过程中的应用十分重要。在纳米催化中，纳米颗粒可原位发生氧化或还原，因此氧化还原物种并非反应前后所观察到的那些。我们利用新型环境扫描透射电子显微镜（ESTEM，分辨率0.1 nm）对铜纳米颗粒复杂的动态氧化和还原机制进行了系统研究。此前报道铜的氧化依赖于其晶体学及其与基底的相互作用。通过在ESTEM中使用高角度环形暗场成像实时原位追踪动态氧化过程，我们利用理想条件通过随时间变化的原子序数（Z）衬度变化来跟踪氧化前沿在铜纳米颗粒中的推进。氧化通过氧化物相（Cu2O）从纳米颗粒某一区域成核然后单向穿过颗粒推进而发生，Cu到Cu2O界面具有Cu{111}平行于Cu2O{111}的关系。氧化动力学与温度和氧压相关。当在氢气中逆转该过程时，观察到还原过程与氧化类似，两相间具有相同的晶体学关系。这些动态观察为理解并控制铜基纳米颗粒的氧化还原机制提供了独特的见解。
引用
@article{arxiv.1705.06065,
title = {Visualizing the Cu and Cu2O Interface Transition in Nanoparticles with Environmental Scanning Transmission Electron Microscopy},
author = {Alec Lagrow and Michael Ward and David Lloyd and Pratibha Gai and Edward Boyes},
journal= {arXiv preprint arXiv:1705.06065},
year = {2017}
}