环境透射电子显微镜中的电子诱导辐射化学
材料科学
2025-12-29 v3
摘要
环境透射电子显微镜（E-TEM）能够直接观察对催化和材料设计至关重要的纳米尺度化学过程。然而，高能电子探针可通过辐射分解（即电子束照射下分子的解离）显著改变反应路径。尽管在液相池TEM中已有广泛研究，但气相反应中辐射分解的影响仍未探索。本文提出了一个数值模型，阐明了气相和液相E-TEM环境中的辐射化学。我们的发现表明，虽然气相E-TEM产生的辐射分解物种的反应活性低于液相系统，但这些物种可积累至改变反应的浓度，尤其是在高压下。我们通过两个案例研究验证了模型：铝纳米立方体的辐射促进氧化和一氧化碳的歧化反应。在这两种情况下，增加电子束剂量率直接加速了其反应动力学，如AlOx生长和碳沉积增强所示。基于这些见解，我们建立了在封闭池纳米反应器中控制辐射分解的实用指南。这项工作不仅解决了电子显微镜中的一个基本挑战，还提升了我们以亚埃分辨率合理设计材料的能力。
引用
@article{arxiv.2402.17928,
title = {Electron-Induced Radiation Chemistry in Environmental Transmission Electron Microscopy},
author = {Kunmo Koo and Nikhil S. Chellam and Sangyoon Shim and Chad A. Mirkin and George C. Schatz and Xiaobing Hu and Vinayak P. Dravid},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.17928},
year = {2025}
}