理想铜表面的真实性：基于机器学习的粗糙铜-水界面研究
材料科学
2025-09-23 v1
摘要
铜是电化学CO还原反应（CO2RR）的高度有前景的催化剂，因为它是唯一能形成高附加值的产物（如乙烯和乙醇）的纯金属。由于CO2RR在水溶液中进行，铜-水界面上原子结构的细节对于阐明关键反应机制至关重要。本研究中，我们研究了表现出纳米尺度粗糙度的铜-水界面。我们引入两种分子动力学协议来创建粗糙的铜表面，然后将其与水接触。在这些界面上，我们从基于机器学习-互作用势驱动的分子动力学模拟中抽取包含数十万个原子的额外训练配置。我们开发了主动学习工作流程，以识别具有高空间分辨不确定性的区域，并通过修改的非晶矩阵嵌入方法将其转换为DFT可行的细胞。最后，我们使用无监督机器学习技术分析界面上的局部环境。在粗糙铜表面上，我们发现一些在模型系统中不存在的独特环境，包括层错诱导的配置和配位不完整的角原子。值得注意的是，我们的模拟中角原子始终具有化学吸附的水分子，表明它们在催化过程中可能具有重要作用。
引用
@article{arxiv.2509.17833,
title = {How Realistic are Idealized Copper Surfaces? A Machine Learning Study of Rough Copper-Water Interfaces},
author = {Linus C. Erhard and Johannes Schörghuber and Aleix Comas-Vives and Georg K. H. Madsen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.17833},
year = {2025}
}