加速和优化电化学界面热力学模拟

电化学界面在催化、储能和腐蚀中起着关键作用，其稳定性和可反应性依赖于电极、吸附物与电解质之间复杂的相互作用。预测稳定的表面结构仍具有挑战性，因为传统的表面普鲁巴赫图谱要么依赖专家知识，要么需要昂贵的 ab initio 采样，且忽略了与环境的热力学平衡。机器学习（ML）势能可以加速静态建模，但常常忽略动态的表面变形。在这里，我们将 Virtual Surface Site Relaxation-Monte Carlo（VSSR-MC）方法扩展到在水溶液电化学条件下对表面重构进行自主采样。通过对基础 ML 力场进行微调，我们准确且高效地预测表面能量，恢复了已知的 Pt(111) 相，并揭示了新的 LaMnO$_\mathrm{3}$(001) 表面重构。通过显式考虑_bulk-electrolyte 平衡，我们的框架增强了电化学稳定性预测，提供了一种可扩展的方法来理解和设计用于电化学应用的材料。