机器学习加速重构 BiVO$_{4}$(010) 表面探索及其水界面表征
材料科学
2024-12-12 v1 化学物理
摘要
理解光电化学 (PEC) 系统中半导体-电解质界面对于优化稳定性和反应性至关重要。尽管在 PEC 循环中建立可靠的表面结构模型面临挑战，本研究通过采用与最先进的机器学习原子间势主动学习协议及全局优化技术相结合的计算工作流，探索了 BiVO(010) 的复杂表面重构。在该工作流中，我们识别出 494 种独特的重构表面结构，这些结构超越了传统的化学直觉驱动的体截断模型。在利用密度泛函理论和杂化泛函计算构建 Bi 丰富和 V 丰富电解质条件下的表面 Pourbaix 图后，我们为实验中观察到的 Bi 丰富 BiVO 表面提出了结构模型。通过对选定的重构 BiVO(010) 表面进行显式处理水分子的杂化泛函分子动力学模拟，我们观察到自发水分解，这是该现象的首个理论报道。我们的发现表明重构的 Bi 丰富表面上存在显著的水分解，凸显了裸露和配位不足的 Bi 位点（仅在重构表面上可观测到）在驱动水合过程中的关键作用。本工作为理解复杂重构 Bi 表面在表面水合和反应性中的作用奠定了基础。此外，我们用于探索表面结构和预测多元氧化物反应性的理论框架，为描述 PEC 系统中复杂的表面和界面过程提供了一种精确的方法。
引用
@article{arxiv.2412.08126,
title = {Machine-Learning-Accelerated Surface Exploration of Reconstructed BiVO$_{4}$(010) and Characterization of Their Aqueous Interfaces},
author = {Yonghyuk Lee and Taehun Lee},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.08126},
year = {2024}
}