含水氧化缺陷BiVO$_4$表面的混合激子特性
材料科学
2024-02-19 v1
摘要
BiVO是一种用于高效水氧化的有前景的光催化剂，其表面反应性由活性催化位点的结构决定。在氧空位存在下的表面氧化诱导电子局域化，提示了一条在催化循环内改善电荷转移效率的原子尺度途径。在这项工作中，我们研究了水氧化过程中氧空位对BiVO表面电子和光学性质的影响。我们使用密度泛函理论和多体微扰理论来探索电子和准粒子能级的改变，并评估作为底层结构函数的电子-空穴耦合。我们表明，尽管缺陷的存在改变了原子结构并大幅修改了波函数性质，导致在准粒子带隙区域出现缺陷局域态，但由于缺陷与非缺陷电子-空穴跃迁的显著杂化，光学激发基本保持不变。我们的发现表明，缺陷诱导的表面氧化通过束缚和可调电子态以及通过光学跃迁的混合性质，支持改善的电子传输，预计可减少电子-空穴缺陷俘获。
引用
@article{arxiv.2203.06636,
title = {Mixed excitonic nature in water-oxidized BiVO$_4$ surfaces with defects},
author = {Rachel Steinitz-Eliyahu and Daniel Hernangómez-Pérez and Franziska S. Hegner and Pavle Nikačević and Núria López and Sivan Refaely-Abramson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.06636},
year = {2024}
}