基于神经网络势的氮氧化锆/水界面的理论分析
材料科学
2025-02-18 v2
摘要
Zr氧化物与氧氮化物有望替代聚合物电解质燃料电池中的贵金属阴极。此类材料的氧还原反应活性与氧空位数量相关，但对该相关性的微观理解仍然缺乏。为此，我们模拟了缺陷Zr7O8N4/H2O界面模型，并与完整ZrO2/H2O界面模型比较。首先，通过第一性原理副本交换蒙特卡洛采样确定氧氮化物 slab 模型中表面的缺陷偏析，随后利用神经网络势加速的分子动力学进行1000次500 ps长的模拟，以获得足够的固/液界面结构统计精度。研究发现表面氧空位的存在明显改变了局域吸附结构：水分子优先吸附在氧空位周围的Zr原子上，而非氧空位本身。氧空位位点未被水分子毒化这一事实或可解释缺陷体系中的活性增强。水分子的层状结构也被显著改变，这应会影响界面附近的质子与O2传输，而后者是决定整体活性的另一参数。
引用
@article{arxiv.2307.11296,
title = {Theoretical analysis of zirconium oxynitride/water interface using neural network potential},
author = {Akitaka Nakanishi and Shusuke Kasamatsu and Jun Haruyama and Osamu Sugino},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.11296},
year = {2025}
}
备注
64 pages, 30 figures