氮化铀中氧-空穴相互作用的建模研究

据报道，氮化铀（UN）中的氧杂质会影响其在辐照下的肿胀行为，但其潜在机制尚不清楚。在本工作中，我们建立了一个第一性原理模型，量化了氧与UN中空穴及裂变气泡的相互作用，这种相互作用导致表面能降低，从而可能促进肿胀。分析表明，替位氧在表面氮位点的偏聚是表面能降低量$|\Delta \sigma|$的主要驱动因素，而位于表面空位点的氧则起次要作用，有时甚至起反作用。$|\Delta \sigma|$在中等温度下对小尺寸空腔（$R_v$ = 1--10 nm）最为显著，该温度区间与UN中突发性肿胀的起始温度相吻合。较大的空穴需要更高的温度才能使氧吸附显著降低其表面能。$|\Delta \sigma|$的温度依赖性呈现三个区域：低温时由于氧扩散缓慢，降低量可忽略不计；中等温度时氧的掺入达到最佳，降低量达到最大值；高温时由于体溶解度增加，降低量下降。参数分析表明，$|\Delta \sigma|$强烈依赖于氧浓度和空腔尺寸，但对孔隙率基本不敏感。我们的结果表明，氧致表面能降低对于调和UN的力学肿胀模型与实验观察结果至关重要。