从第一性原理模拟金属表面氧化物的形成起始
材料科学
2008-07-23 v1
摘要
金属表面超薄氧化物层的形成是一个非热激活过程，在极低温度下在纳秒内自发发生。本文报告了通过密度泛函理论框架下的第一性原理分子动力学模拟获得的裸露金属表面（特别是Al(111)和TiN(001)）初始氧化的机理细节。研究表明，裸露金属表面与O2分子的反应遵循一种“热原子”解离机制，该机制由sigma-star反键分子轨道的填充触发，并以大量动能的突然释放为特征。释放的能量为金属/氧位置交换过程提供了驱动力，这些过程负责在几乎0 K和氧覆盖度远低于1个单层（ML）时氧化物形成的起始。进一步的氧化反应模拟揭示，在Al(111)上形成了无序的超薄氧化物，而在TiN(001)上则形成了相当有序的结构，这是通过选择性氧化过程实现的，该过程在氧化物层下方的TiN晶格中留下了Ti空位簇。
引用
@article{arxiv.0807.3430,
title = {Modelling the onset of oxide formation on metal surfaces from first principles},
author = {Lucio Colombi Ciacchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:0807.3430},
year = {2008}
}