铜(111)表面在氨气氧化中的瞬态表面氧化物形成——但在反应中消失
材料科学
2025-12-19 v1
摘要
铜催化剂上的氨气氧化是制取硝酸和环境治理的关键工艺，但表面氧化物在该过程中的作用仍有争议。利用原位表面 X 射线衍射（SXRD）、晶体截断杆（CTR）分析和近环境 X 射线光谱（NAP-XPS），我们揭示了 Pt(111) 在氨气氧化条件下不会形成稳定的表面氧化物。相反，在富氧气氛下且催化剂点燃温度以上，会出现瞬态六方单层和 Pt(111)-(8x8) 超晶格，但在氨气暴露后消失。实时质谱和 NAP-XPS 证明该反应通过 Langmuir-Hinshelwood 机制进行，吸附的 NHx 和 O 物种的可用性决定了对 NO 或 N2 的选择性。降低氧气压力一个数量级可减慢氧化物生长动力学，仅在 24 小时后检测到氧化物，并由瞬态和前体结构促进。
引用
@article{arxiv.2512.16020,
title = {Transient Surface Oxides Form on Pt(111) - But Vanish During Ammonia Oxidation},
author = {David Simonne and Allesandro Coati and Alina Vlad and Yves Garreau and Benjamin Voisin and Marie-Ingrid Richard and Andrea Resta},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.16020},
year = {2025}
}
备注
25 pages, 20 figures