锕系氧化物中的纳米尺度氧缺陷梯度
材料科学
2019-08-13 v1
摘要
氧缺陷支配着从催化、量子计算到核能等一系列材料的行为。在核燃料循环中,理解和控制这些缺陷对于锕系氧化物的安全使用、储存和处置尤为重要,因为其氧化态影响燃料寿命、稳定性以及地下水污染。然而,这些体系中鲜为人知的纳米尺度波动可能导致与块体氧化行为的显著偏差。在此,我们描述了首次使用像差校正扫描透射电子显微镜和电子能量损失谱来解析 UO 表面局域氧缺陷环境的变化。我们观察到巨大的图像衬度和谱学变化,反映出纳米尺度间隙氧含量存在显著梯度,并通过第一性原理计算和图像模拟对其进行了量化。这些发现揭示了以前所未有的过量氧以复杂的近表面空间分布形式掺入,为 UO 氧化过程中的缺陷形成路径和动力学提供了新见解。
引用
@article{arxiv.1903.05741,
title = {Nanoscale Oxygen Defect Gradients in the Actinide Oxides},
author = {Steven R. Spurgeon and Michel Sassi and Colin Ophus and Joanne E. Stubbs and Eugene S. Ilton and Edgar C. Buck},
journal= {arXiv preprint arXiv:1903.05741},
year = {2019}
}
备注
26 pages, 12 figures