基于高维神经网络势的 Co$_3$O$_4$(001) 界面水结构与动力学解析
化学物理
2025-09-03 v1 材料科学
摘要
CoO 是有机分子液相氧化反应中的重要催化剂。然而，在原位条件下解析 CoO-水界面原子级细节 remains 极具挑战性。虽然〈|META_END|〉 ab initio 分子动力学 simulation 已成为研究这些动态界面不可忽视的工具，但仅能实现几皮秒时间尺度和几百个原子。本 work 通过在密度泛函理论数据上训练高维神经网络势 (HDNNP)，克服了上述限制，显著扩展了可访问的时间和长度尺度。运用该 HDNNP，我们开展了对 CoO(001)-水界面结构、动力学与反应性的细致模拟。模拟结果揭示了两种可能的 A、B 终端具有不同特征：B 终端表面稳定形成致密的准等位构型水化层，具有强模板效应、增强的羟基化以及有序的氢键网络；相比之下，A 终端形成更为稀疏的接触层，模板效应较弱、羟基化程度较低、界面水有序性更差。更长时间尺度的模拟进一步揭示了质子转移路径，包括表面羟基间歇性质子化、水分子向等位构型层迁移，以及罕见的类氢离子配置。
引用
@article{arxiv.2509.00322,
title = {Insights into the Structure and Dynamics of Water at Co$_3$O$_4$(001) Using a High-Dimensional Neural Network Potential},
author = {Amir Omranpour and Jörg Behler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.00322},
year = {2025}
}