通过多尺度分子动力学模拟洞察 Fe$_3$O$_4$(001) 表面与水覆盖层间的界面
材料科学
2021-12-07 v2
摘要
本工作中，我们结合多种理论方法（从杂化泛函法（HSE06）到密度泛函紧束缚（DFTB）再到分子力学（MM））研究了 FeO(001) 表面/水界面。首先，我们评估 DFTB 方法在结构细节、能量学上正确复现 HSE06 结果以及孤立水、二聚体、三聚体等直至单分子水层的吸附可用实验数据的精度。其次，我们构建了第二和第三覆盖层的两种可能构型，并用 DFTB 进行分子动力学模拟，监测水的取向、氢键网络及有序水结构的形成。为使模型更真实，我们在 FeO(001) 表面 slab 模型上构建了 12 nm 厚的水多层，并通过 MM 分子动力学进行研究。对该大型 MM 模型长时间 MM-MD 跑的原子位置分析揭示的水层结构延伸至约 6-7 {\AA}，并与三层水模型观察到的结果很好吻合。然而，MM 与 DFTB MD 模拟显示出一些差异，源于 MM 中对 Fe--OH2 距离的较差描述，这需要在模型参数化方面开展进一步工作。
引用
@article{arxiv.2003.01021,
title = {Insight into the interface between Fe$_3$O$_4$(001) surface and water overlayers through multiscale molecular dynamics simulations},
author = {Hongsheng Liu and Enrico Bianchetti and Paulo Siani and Cristiana Di Valentin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.01021},
year = {2021}
}