受限在具有可变表面相互作用的介孔中的水动力学
化学物理
2021-03-17 v3
摘要
我们通过非相干准弹性中子散射实验研究了限制在介孔结构多孔二氧化硅（MCM-41）与周期性介孔有机硅（PMOs）中的液态水动力学。在保持孔径于 3.5-4.1 nm 范围的同时，通过比较研究包含不同有机桥联单元的三种 PMO 与纯硅质 MCM-41 情形，评估了将水/表面相互作用从亲水调至更疏水对水迁移率的影响。通过结合飞行时间（IN5B）与背散射（IN16B）准弹性中子谱仪提供互补的能量分辨率，实现了扩展的动力学范围。液态水在 300 K 至 243 K 间等间隔温度下被研究。在所有体系中，分子动力学均可由两种独立运动的组合一致描述：源于平均分子位置附近的快速局域运动，以及其质心的受限平动跳跃扩散。所有分子均进行局域弛豫，而一部分分子的平动在实验时间尺度上被冻结。本研究从非流动/流动分数、自扩散系数、停留时间、限制半径、局域弛豫时间及其温度依赖性方面，提供了具有不同表面化学的介孔中受限液态水动力学的全面微观视图。重要的是，它表明水/表面相互作用的强度决定了动力学的长时尾，我们将其归因于界面分子的平动扩散，而孔中心的水动力学几乎不受界面亲水性影响。
引用
@article{arxiv.2012.14664,
title = {Dynamics of Water Confined in Mesopores with Variable Surface Interaction},
author = {Aicha Jani and Mark Busch and J Benedikt Mietner and Jacques Ollivier and Markus Appel and Bernhard Frick and Jean-Marc Zanotti and Aziz Ghoufi and Patrick Huber and Michael Fröba and Denis Morineau},
journal= {arXiv preprint arXiv:2012.14664},
year = {2021}
}